Batteriematerialien
Insbesondere stellt die Bildung verschiedener Phasen beim reversiblen Zyklieren einer Batterie einen wichtigen Punkt dar, welcher elektrochemische, thermodynamische und kinetische Aspekte verbindet. Li4Ti5O12 wurde mittels einer Feststoffreaktion hergestellt und bei 400 Grad Celsius in einer galvanostatischen Zelle, bestehend aus einem LiCl-KCl-Elektrolyten und Li-Al-Drähten als Gegen- und Referenzelektrode, elektrochemisch mit Li beladen. Das Material zeigt bei erhöhten Temperaturen eine reduzierte Ratenfähigkeit. Dabei ergibt sich ein Entladungsprofil mit sowohl geneigneten Abschnitten als auch flachen Plateaus, was auf eine Mischkristallbildung, gefolgt von einem zweiphasigen Regime, hinweist. Das elektrochemische verhalten kann dabei mit der Bildung der kubischen Li2TiO3 Phase in Verbindung gebracht werden. Experimentelle Untersuchungen werden mit Simulationsaktivitäten kombiniert, um mögliche Versagensmechanismen von Batterien vorhersagen zu können.
Aufbau der galvanostatischen Hochtemperaturzelle
In einer gemeinsamen Arbeit mit dem IEK-1 untersuchen wir die mechanischen Eigenschaften des Festelektrolyten LLZ, welches mit Aluminium oder Tantal dotiert wird, um die stark lithiumleitente kubische Phase zu stabilisieren. Dieses Material ist ein vielversprechender Kandidat für eine Feststoffbatterie. Dazu werden Nanoindentierungsexperimente mit ab initio Simulationen verbunden, um die elastischen Eigenschaften als Funktion der Dotierung zu erhalten.
Schematische Darstellung der Struktur von aluminiumdotiertem LLZ. Die hervorgehobenen Atomsorten sind Zr, O, La, Al und Li.
Die Grenzfläche zwischen Festelektrolyt und insbesondere metallischen Lithiumanoden ist für die Sicherheit und Stabilität von Batterien von zentraler Bedeutung, da hier Li-Plating und Dendritenbildung ihren Ursprung haben. Im Rahmen des BMBF-Projektes MEET-HiEnD 2 haben wir daher eine Kontinuumsbeschreibung der elektrochemischen Reaktionen und Transportvorgänge an der Grenzfläche entwickelt, und ihren Einfluss auf die Grenzflächenmorphologie untersucht. Mechanische Spannungen, die bei der Herstellung der Batterie eingebracht werden, sowie eine zusätzliche Schutzschicht zwischen Anode und Elektrolyt können dabei vorteilhaft für die Grenzflächenstabilität sein.
Schematische Darstellung der Batteriegeometrie auf der Anodenseite im Anfangsregime der Instabilität zwischen Elektrode und Schutzschicht.
Spektrum der linearen Stabilitätsanalyse. Mechanische Verspannungen können zu einer Stabilisierung der Grenzfläche führen.
